Neustift erstreckt sich über eine Fläche von 209,85 ha. Davon liegt über ein Drittel (58 ha), hauptsächlich der Dorotheer Wald und der Neustifter Friedhof, im Gemeindebezirk Währing, während der Döblinger Teil von Neustift (151,85 ha) unter anderem den alten Ortskern umfasst.Neustift liegt nordwestlich von Pötzleinsdorf, westlich von Sievering, östlich von Neuwaldegg und südöstlich von Salmannsdorf. Das Dorf ist in zwei langen Häuserzeilen angelegt, die durch eine schmale Straße getrennt sind, die den oberen Krottenbach begleitet. Eine Straße verbindet Neustift am Walde mit Salmannsdorf und der Krim.
Der Name Neustift wurde bereits 1330 erstmals urkundlich erwähnt und stammt vermutlich daher, dass nach dem Untergang des Ortes Chlainzings westlich davon eine neue Stiftung am Walde entstand.
Neustift am Walde wurde vermutlich als Nachfolgesiedlung der Wüstung Chlainzing gegründet. Merkmale dafür sind neben dem Ortsnamen die Ortsform und die systematische Rodung und Besiedlung. Die Bewohner waren Bauern, die im Wesentlichen für den Eigenbedarf produzierten. Für den Verkauf wurde Wein angebaut. Neustift war zunächst im Besitz verschiedener Eigentümer. Auch die Pfarrzugehörigkeit wechselte. Die Stiftungsurkunde der Sieveringer Pfarrkirche aus dem Jahr 1330 belegt, dass die Neustifter gemeinsam mit der Bevölkerung von Sievering und Salmannsdorf eine Kirche in Sievering errichteten. Die Pfarrzugehörigkeit wechselte in der Folge von Heiligenstadt zur Pfarre Sievering. 1413 verkauften die Brüder Zink den Besitz dem Pfarrer von Gars am Kamp, der seinerseits das Augustiner-Chorherrenstift St. Dorothea gründete und 1414 dem Stift seinen Besitz übergab. 1435 hatte der Ort bereits 24 Häuser.
Ähnlich wie die benachbarten Siedlungen wurde Neustift am Walde während der beiden Türkenbelagerungen schwer in Mitleidenschaft gezogen. Eine besonders schlechte Weinernte während der Zeit Maria Theresias führte zu einem besonderem Brauch in Neustift. Nachdem die Kaiserin dem Ort darauf die Steuern erließ, überbrachten die Winzer der Kaiserin eine Heurigenkrone. Mit dem Auftrag am 16. August, dem Jahrestag des Kirchenpatrons Rochus von Montpellier, einen Kirtag abzuhalten kam die Krone nach Neustift zurück. Sie wird heute im Kronenstüberl der Familie Eischer aufbewahrt. Beim alljährlichen Hauerkronenumzug wird mittlerweile – aus konservatorischen Gründen – nicht mehr das Original der historischen Hauerkrone, sondern eine Kopie verwendet.1713 wütete die Pest in Neustift und noch im selben Jahr wurde als Gedenken von einem italienischen Kaufmann die Rochuskapelle gestiftet. Als Joseph II. das Dorotheastift auflösen ließ, kam Neustift am Walde an das Stift Klosterneuburg. Zusätzlich wurde Neustift zu einer eigenen Pfarre erhoben und die Kapelle wurde in die Neustifter Pfarrkirche umgewandelt. Von den Schäden durch die französischen Truppen Anfang des 19. Jahrhunderts erholte sich Neustift nur schwer. Ab der Mitte des 19. Jahrhunderts kam es jedoch durch den Tourismus (Sommerfrische) zu einem Aufschwung im Ort. Die Häuser wurden mit Gästezimmern für wohlhabende Wiener ausgestattet, auch einige Gästehäuser entstanden. Neustift am Walde blieb jedoch ein beschaulicher Ort. Die Bedrohung durch den Krottenbach wurde schließlich 1908/09 durch Überbauung gebannt, nachdem der Bach 1907 Neustift zum letzten Mal überschwemmt hatte.Im Jahr 1892 wurde Neustift am Walde gemeinsam mit Salmannsdorf, Währing, Weinhaus, Gersthof und Pötzleinsdorf als Bezirk Währing zu Wien eingemeindet. 1938 schlug man die Dörfer von Neustift am Walde und Salmannsdorf dem 19. Bezirk (Döbling) zu. Der Neustifter Friedhof blieb jedoch Teil des Bezirks Währing.Heute ist Neustift am Walde ein beliebter Heurigenort. Im Sommer findet im Gedenken an den Steuererlass Maria Theresias immer noch ein vielbesuchter Kirtag statt.
Die Verteilung der Flurflächen Anfang des 19. Jahrhunderts macht die Bedeutung von Wald und Wein deutlich. 1826 setzten sich die Flurflächen zu einem Drittel aus Wald und zu je einem Viertel aus Reb- und Wiesenflächen zusammen. Der Ackerbau machte nur knapp zehn Prozent aus.
1435 bestand der Ort aus 24 Häusern und wuchs in der Folge kaum. 1832 hatte der Ort 38 Häuser mit 307 Einwohnern, etwa ebenso viel wie rund 40 Jahre zuvor. Das Wachstum der umliegenden Orte machte Neustift im 19. Jahrhundert nur eingeschränkt mit. 1850 war der Ort auf 50 Häuser mit 575 Einwohnern angewachsen, 1890 bestand der Ort aus 73 Häusern, in denen 483 Menschen lebten.
Ursprünglich bestand eine Stellwagenverbindung über Neustift nach Salmannsdorf, deren stadtseitige Endpunkte oft wechselten. Auch die Betreiber wechselten aus finanziellen Gründen mehrfach. Diese Linie wurde aber als einzige Stellwagenlinie von der Stadt Wien subventioniert. 1908 wurde allerdings von den Wiener städtischen Straßenbahnen selbst eine Oberleitungsbuslinie nach dem System Mercédès-Électrique-Stoll von Pötzleinsdorf über Neustift am Walde nach Salmannsdorf eröffnet. Als eine der langlebigsten Linien nach diesem System wurde sie erst 1938 durch eine Autobuslinie mit der Linienbezeichnung 23 ersetzt, die aber schon im folgenden Jahr komplett eingestellt wurde.
1928 wurde eine Autobuslinie über die Krottenbachstraße nach Neustift und Salmannsdorf eröffnet (ab 1935 Linie 20). Wegen kriegswichtiger Betriebe an der Strecke war diese Linie die letzte Autobuslinie Wiens, die im Zweiten Weltkrieg noch betrieben wurde. 1942 wurde mit der Umstellung auf Obusbetrieb begonnen. Ab 1946 wurde der Ort somit erneut von Oberleitungsbussen bedient, als die Obuslinie 22 vom Währinger Gürtel nach Salmannsdorf in Betrieb ging. 1958 erfolgte schließlich wieder die Rückumstellung auf Autobusbetrieb. Die Linienbezeichnung war von 1946 bis 1961 22, bis 1972 39A und danach bis heute 35A. Diese führt heute von der Station Spittelau über die Krottenbachstraße und Neustift am Walde bis zur Endhaltestelle Salmannsdorf.
